MOLCAS is a quantum chemistry software developed by scientists to be used by scientists （http://www.molcas.org/introduction.html） MOLCAS官网介绍部分的第一句话很好的说明了MOLCAS的定位。

MOLCAS最开始是Lund University的B.-O. Roos团队开发的多组态自洽场程序，其中CI的部分支持完全活性空间自洽场（CASSCF），以及限制性活性空间自洽场（RASSCF）。 一般来说多组态的方案可以给出定性可靠的结果，特别是对于近简并的体系，无论是基态还是激发态。 不过多组态方案无法获得动态的电子相关能，那时的MOLCAS也有MRCI模块来描述动态相关，但是一般是限定在小分子体系。

1988-1992年期间，B.-O. Roos的团队发展出CASPT2方法，使其大放异彩。这个标志性的CASPT2方法也被收录到MOLCAS-5的第二个版本里面。最开始的时候因为没有参照的结果不好确定CASPT2是否可靠，但是后来越来越多的结果表明CASPT2对于多种体系都有令人难以置信的准确度。（其实这个地方可以联想平衡构型下的MP2有很好的精度；活性空间选取合适后的CASPT2可以达到个平衡构型下MP2一样的精度） 这也使得CASPT2在激发态和波谱计算领域成为了几乎唯一的研究方法。直到现在CASPT2仍然是化学反应势能面计算以及光化学反应不可获取的研究工具。CASPT2也有多态的版本，可以基于态平均的多组态波函数计算多个电子态。 不过稍有遗憾的是CASPT2的解析梯度仍然没有完成（可以想象主要是写起来太太麻烦了，要基于CP-SAMCSCF；记得MOLCAS开发者会议的时候，好些参会人员提到这个问题），不过当前有并行效率很好的CASPT2数值梯度作为替代。

MOLCAS-7的一个重要更新就是对于双电子积分的处理，特别是基于Cholesky decomposition的处理技术。 说到这里，MOLCAS的Cholesky decomposition应该是量子化学软件里面速度最快的。 因为这类的积分近似技术可以简单认为是4指标缩减为3指标或者更低，不影响静电势、标量相对论校正等单电子积分部分的处理，有很好的普适性。 这部分的引入使得MOLCAS可以非常快速的执行SCF、CASSCF、CASPT2等等各种从头算。（毕竟双电子积分就是哈密顿的里面最为麻烦的电子电子作用项） 记得这个事情是当时Roland慧眼识珠，把当时默默无闻的Micheal（应该没记错就是这个名字，虽然他也是Lund出来的？）引进了过去。Thomas是很务实的，在开发者会议的时候也多次提到Roland对他的知遇之恩。

再后来就是MOCLAS-8.x的版本。这个版本最大的变化就是引入了DMRG、QMC等最新的多组态求解器。这两个求解器的引入使得MOLCAS可以处理的活性空间由16e16o扩展到40e40o（30左右时间以天计，40的话估计以周计了）。其中QMC应该是就Alivi的qmc，然后DMRG的话包含QCmaquis、block、CheMPS多个版本。这几个最早接入和功能最完善的是QCmaquis的DMRG的求解器，最早13年到15年我和Stefan、Sebastian的接口，最新还有Leon、Albtro升级版的结构以及我们合作的激发态梯度的功能。 预计最近也会有越来越多的应用使用到MOLCAS里面的DMRG模块。

其实这个版本开始，MOCLAS也有了MOLCAS和OpenMOLCAS之分。 邹老师在量子化学网上也解释过（http://www.quantumchemistry.net/content/openmolcas ： OpenMOLCAS是遵守LGPL协议的开源MOLCAS代码部分，未经原作者授权的MOLCAS代码部分未包含在内。） 通俗来说的话，就是类似与RedHat Linux和CentOS的区别，或者说Debain和Ubuntu的区别。 OpenMOLCAS在gitlab上版本可以直接下载 https://gitlab.com/Molcas/OpenMolcas 。

说道这里的话 有人会问MOCLAS和MOLPRO均是主打多组态的计算软件包，然后这两个软件有什么区别和联系吗？

• 这里的话，我个人觉得MOLPRO的优势再是MCSCF（CASSCF、RASSCF等）的优化方案，一是收敛次数少于MOLCAS （macro远小于，micro远多于；不过总体还是快的，毕竟MOLPRO是WMK的收敛方案，轨道和组态可以以de-couple的方式couple到完全2阶），二是MOLPRO可以态平均处理不同不可约表示的多个电子态,而MOLCAS受限于CI求解器以及RASSCF的程序框架，仅能进行相同不可约表示下的电子态的求解。
• MOLPRO和MOLCAS好些程序模块是共用的，印象中有积分部分seward、还有构型优化的slapf（记起来Stefan跟我解释过瑞典语中slapf的意思，哈哈）
• MOLCAS的CASPT2优于MOLPRO；不过MOLPRO的MRCI部分优于MOLCAS （均指的你能想象到的各个方面，特别是速度）
• MOLPRO近年来跟ORCA均增加了很好基于PNO的局域电子相关方法，不过MOLCAS还没有类似的功能。
• MOLCAS的多组态下电子态能量梯度使用的是MCLR方案，而MOLPRO使用的是CPMC方案；其实两个本质上差不多，一个可以认为是分子轨道下的求解方案，一个更偏原子轨道。
• MOLCAS中对于DMRG的支持好于MOLPRO，主要是因为MOLCAS中的多组态自洽场为two-step的方案，很容易驳接DMRG、QMC、CI等不同的活性空间求解器。

现在的量子化学软件，或者说新开发的软件均支持cmake安装了，所以基本ccmake调出来安装界面就可以了，比如可参考以下视频

MOLCAS安装完以后，有多种方式可以将其配置到系统环境里面，比如

#MOLCAS/Maquis sa-solver
export MOLCAS=/home/yingjin/Chem_Soft/MOLCAS_developing/VLeon/
source /home/yingjin/Chem_Soft/MOLCAS_developing/VLeon/qcmaquis/bin/qcmaquis.sh  （如果安装QC-Maquis DMRG模块的话）

MOLCAS的环境配置也可以使用molcasrc文件 （一般以“.molcasrc”的形式存在于用户主目录,程序可以直接读取）

MOLCAS_MEM=10000
MOLCAS_WORKDIR=/scratch
MOLCAS_NEW_WORKDIR=YES
MOLCAS_KEEP_WORKDIR=YES
MOLCAS_PROJECT=NAME

之后的话，采用pymolcas（实为python的提交脚本）的命令就可以提交molcas的计算任务，

如，

pymolcas -b 1 -f molcas-input.inp  (-b 1 意思是缓存直接输出)

此外，直接键入pymolcas后键入回车，可以查看pymolcas支持的命令列表